En tant qu'acteur de cinéma, il est révélé par le film indépendant Samedi soir et dimanche matin (1960) dans lequel il incarne un jeune ouvrier rebelle. Il compose tout au long de sa carrière des rôles éclectiques et disparates : le mari immature d'Audrey Hepburn dans Voyage à deux de Stanley Donen (1966), le détective Hercule Poirot dans Le Crime de l'Orient-Express (1974), film dans lequel il donne la réplique à Lauren Bacall, Ingrid Bergman et Jacqueline Bisset, le ministre de la police de Napoléon, Fouché, dans Les Duellistes de Ridley Scott (1977), ou encore un maître d'hôtel loufoque sous la direction de John Huston (Annie, 1982).
Si Albert Finney se fait plus rare sur les écrans à partir des années 90, il opte néanmoins pour des rôles de choix. Caïd au temps de la prohibition dans Miller's crossing de Joel Coen, il s'associe ensuite à Steven Soderbergh pour trois collaborations fructueuses : avocat dans Erin Brockovich, chef de cabinet de la Maison Blanche dans Traffic ou encore père de Catherine Zeta-Jones dans Ocean's Twelve, Finney garde le rythme. On le reconnaît également sous les traits du personnage historique John Newton, explorateur, politicien et poète de son état, dans le Amazing Grace de Michael Apted, puis en vieil homme fantasque dans le poétique Big Fish de Tim Burton. Ses dernières compositions sont donc loin de passer inaperçues.
Il retrouve ensuite Tim Burton et Ridley Scott pour la seconde fois, à l'occasion du doublage du film d'animation Les Noces funèbres pour le premier, et aux côtés de Russell Crowe dans Une grande année (2006) pour le second. Ses apparitions sur grand écran, bien que sporadiques, restent notables : que ce soit aux côtés de Philip Seymour Hoffman dans 7h58 ce samedi-là (2007), ou encore dans deux films de la saga Jason Bourne (La Vengeance dans la peau et Jason Bourne : l'héritage), ses performances sont toujours aussi remarquées qu'à ses débuts, ce qui lui vaut d'obtenir un rôle dans un autre blockbuster, le très attendu Skyfall (2012), 25ème volet cinématographique des aventures de James Bond.
